Chloë and the Next 20th Century' fue escrita y grabada entre agosto y diciembre de 2020 y cuenta con arreglos de Drew Erickson. En el álbum, Tillman y el productor y multiinstrumentista Jonathan Wilson reanudan su colaboración de larga data, así como Dave Cerminara, que regresa como ingeniero y mezclador. Las pistas básicas se grabaron en los Five Star Studios de Wilson con instrumentos de cuerda, metal y madera grabados en United Recordings en una sesión con Dan Higgins y Wayne Bergeron, entre otros.
